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1931年2月，蒋介石扣押[[胡汉民]]，国民党内部发生"宁粤分裂"。汪精卫、 [[ 孙科 ]] 与粤派的 [[ 古应芬 ]] 、 [[ 邓泽如、邹鲁 ]] 等聚集广州并依仗 [[ 陈济棠 ]] 的军事力量，联合桂系 [[ 李宗仁 ]] ，打着"救护党国，打倒独裁"的幌子，另立国民政府。李章达积极支持这次反蒋活动。为了促使19路军加盟两广势力，壮大反蒋力量，6月，李章达赶赴江西赣州，劝说19路军将领蒋光鼐、蔡廷锴等脱离蒋介石集团，共同反蒋。李章达直陈利弊，竭力劝说。正当蒋、蔡等人有回粤反蒋之意时，与陈济棠政见不合而弃职出走的广东省政府主席陈铭枢突然飞抵赣州，力阻19路军与两广势力联合。李章达怅然回粤。

不久，" [[ 九·一八事变]]"爆发，全国上下纷纷要求停止内战，一致抗日。迫于形势，中国国民党内部纷争的各派系由武力争夺转为和平谈判。10月，宁粤之争暂告平息，随后，两广反蒋势力所组成的广州国民政府也取消，李章达回香港闲居。不久，他应19路军将领蒋光鼐、蔡廷锴的邀请前往上海暂住。在留沪期间，"一·二八"事变爆发。国难当头，李章达毅然决定协助蒋光鼐、蔡廷锴等19路军将领筹划军机。在淞沪抗战中，他的贡献颇大。然而，随着《 [[ 淞沪停战协定 ]] 》的签订，19路军的抵抗很快就告结束。战后，为防止19路军再度抗日，有碍和局，蒋介石将19路军调往福建。李章达也离开上海回到香港。

1933年1月，李章达在 [[ 宋子文 ]] 派往香港的陆文澜劝说下到达福建，出任福建省政府委员兼秘书长。3月，李章达受福建省主席蒋光鼐、福建省绥靖公署主任蔡廷锴的委派，以福建 [[ 军代表 ]] 的身份回到广东，与西南政府方面订立了粤、桂、闽三省联防草约，并亲笔起草了一份"粤、桂、闽三省联防约章草案"，企图在政治上、军事上、经济上实行三省互助，彼此和平共处。然而，草约虽签订，却流于形式，难以实施。李章达看到在福建难有作为，遂于当年6月告假返港。

1933年，19路军将领蔡廷锴、蒋光鼐等在福建秘密酝酿倒蒋。11月上旬，李章达受蒋光鼐、蔡廷锴等人邀请重新回到福建，共商抗日反蒋大计。李章达考虑到，19路军与南京政府之间力量相差悬殊。为争取更大的胜利把握，李章达与蔡、蒋等人商定:一方面派人与苏区红军联络，以取得中共的支持;另一方面联络陈济棠、李宗仁等粤、桂地方实力派，以期联盟共同举事。李章达还以他的特殊身份，携带蒋光鼐、蔡廷锴的联名信到广州，与陈济棠、李宗仁洽谈两广抗日同盟问题，成为沟通粤、桂方面的使者。可两广对和19路军共同抗日反蒋并无诚意，李章达只好返闽复命。当时，李济深、 [[ 徐谦、陈友仁、张文、梅龚彬 ]] 以及 [[ 冯玉祥 ]] 的代表都已相继到达福建，共谋举事。11月18日，李济深、陈铭枢、李章达等"闽变"主要策划人和19路军将领在福州东郊鼓山召开紧急会议，商讨有关事宜。由于粤、桂、闽三省联盟有名无实，一部分人对完全脱离国民党南京政府有顾虑，担心粤、桂、闽联盟一旦破裂，后果将不堪设想。李章达则态度坚决，主张要尽快决断，并且建议:立即脱离国民党，与蒋介石集团彻底决裂，重新组织革命政团，进行革命。他的建议获得了大多数人的赞同，大家推举他起草脱离国民党的宣言，并由他领衔发出。21日，"中华共和国人民革命政府"在福州正式成立，李章达被推选为人民革命政府中央委员、国府秘书长兼政治保卫局局长。

[[ 南京国民政府 ]] 对福建人民政府进行了严厉的军事镇压。同时，粤、桂方面也慑于南京当局的军事压力，出尔反尔，背约投蒋。陈济棠等不但不尽"盟友"之责任，反而派兵进入闽西永定、上杭等地包围19路军，缴了19路军部分队伍的枪械。李章达闻讯立即去电制止，但毫无效果。1934年1月， [[ 福建事变 ]] 以失败而告终。李章达受到蒋介石的通缉，只得逃回香港。

1935年，日本帝国主义又将侵略魔爪伸向华北，中华民族危机日益严重。李章达看到外寇入侵，而蒋介石政府却妥协退让，备感悲痛。在中共的支持和推动下，李章达在香港和李济深、陈铭枢、蒋光鼐、蔡廷锴等发起组织"中华民族革命大同盟"。李章达被选进 [[ 中央委员会 ]] ，负责创办"中华民族革命大同盟"机关报---《 [[ 大众日报 ]] 》，并任社长。8月1日，中共中央发表《 [[ 为抗日救国告全体同胞书 ]] 》(即 [[ 八一宣言]])，号召全国人民团结起来，停止内战，一致抗日，得到了各民主人士的积极响应。李章达也很受感动，他从中国共产党人的身上看到了民族的希望，而且加深了对中国共产党的认识和了解。

1936年5月，沈钧儒等人在上海成立了"全国各界救国会"。随后，李章达与 [[ 何思敬 ]] 、陈汝棠等也在香港成立了"全国各界救国会华南区总部"(简称南总或华南救国会)，李章达为主任委员，与何思敬、吴涵真等一起指导华南地区的救国运动。

11月，国民党制造了"七君子事件"。事情发生后，舆论哗然，举国上下纷起抗议。李章达以救国会华南区总部名义强烈要求国民党当局释放被捕的爱国领袖以及全体政治犯。但是，国民党当局一意孤行，不仅不放人，还要对"七君子"判刑定罪。就在法庭对"七君子"进行审判的前几天，李章达等人又以全救会华南区总部的名义，向全国各界发出长篇文电，号召全国同胞 [[ 一致行动 ]] ，鼎力营救。在全国人民强烈谴责之下，蒋介石不得不将沈钧儒等7人释放。

全面抗战爆发后，蒋介石调整军事指挥机构和军事部署，将全国重新划分为若干个战区，广东划归为第四战区。1938年广州沦陷后，李章达任"广东第四战区游击司令"之职，在深圳设立指挥机构领导工作。不久又被调往韶关，改任"第四战区军法执行监部"的中将军法执行总监。在担任军法执行总监期间，李章达亲手查处了国民党军队中贪赃枉法的案件。他从经手查办的各种案例中，深深感受到国民政府要取信于民，军队要有战斗力，就必须 [[ 整饬吏治 ]] ，打击政府和军队中的贪污贿赂、舞弊枉法的行为。

1939年9月，国民党战地党政委员会第四战区分会在 [[ 韶关曲江 ]] 成立，李章达被任命为委员。后来，蒋介石下令一切国民党军职人员必须入党编组，否则严惩不贷。可是李章达早在1933年福建事变时就已声明退出中国国民党，这一次要他重新加入中国国民党，他坚决不干。他找到自己的学生、时任第四战区司令长官的张发奎，向张发奎表示:如硬是强令重新填表加入中国国民党，自己宁愿辞去军职。张发奎耐心对李章达解释，说此举是蒋介石的旨意，任何人违背不得。最后，李章达以辞去第四战区军法执行监部中将军法执行总监一职了事。他的凛然正气，在当时 [[ 国民党左派 ]] 和进步人士中间一时传为佳话。

1939年冬，东江华侨回乡服务团博罗队受到敌人的破坏， [[ 杨德元 ]] 、李健行、 [[ 杨帆 ]] 、刘汝琛等23位队员被捕，被关押在 [[ 韶关芙蓉山 ]] 的国民党监狱中。当时，中共广东党组织派 [[ 谭天度 ]] 同志从东江抵达韶关，设法进行营救。后来，在李章达的大力帮助和各方面的支援下，被捕的同志全部获释。

1941年初，一大批民主人士和文化界人士为摆脱国民党当局的压制和迫害，从国统区陆续逃往香港。为加强与他们的联系，共商民主运动大计，李章达从韶关到了香港，先后见到了 [[ 邹韬奋 ]] 、千家驹、 [[ 陈此生 ]] 等人。在斗争中，国民党民主派和爱国民主分子进一步集结，并根据斗争发展的需要，开始酝酿建立国民党民主派的组织。1941年夏，在 [[ 中共中央南方局 ]] 的直接帮助下，经同在香港的何香凝、 [[ 柳亚 ]] 子等多次协商后，李章达和梅龚彬执笔，起草了一个国民党民主派组织的纲领。之后，李章达、梅龚彬又将纲领草稿先后带到韶关和桂林，征求李济深、蒋光鼐、蔡廷锴、陈劭先等人的意见，得到了他们的一致赞同。但不久 [[ 太平洋战争 ]] 爆发，日军占领香港，在港的民主人士和文化界人士纷纷撤离香港。

1942年秋，李章达接到李伯球从重庆带回的 [[ 周恩来 ]] 的指示，要他尽快在两广主持筹建民盟组织，开展民主运动。很快，李章达就在韶关建立了以他为首，以李伯球、杨逸棠、郭翘然、胡一声等为成员的民盟韶关核心小组。正当筹建民盟南方组织的工作有所进展的时候，日军为打通湘桂和粤汉铁路两线，对华南发动了大规模的军事进攻，韶关的局势又日益紧张起来。这时，周恩来从重庆发来指示，要李章达迅速带领在韶关的民主人士撤往广东梅州，开展国统区的统战工作。于是在1944年底，李章达率队离开韶关前往梅州，继续主持筹建民盟南方组织的工作。

1945年春节期间，李章达和李伯球、张文、胡一声、郭翘然、杨逸棠、钟介民、陈启昌、陈伯麟、陈慰慈等10余人，在广东梅州城东潮塘召开民盟东南干部会议。会议宣告正式成立"民盟东南干部会议常设机关"，李章达被推选为常设机关主任。会上，李章达还亲自草拟了成立宣言，并决定设机关于城东(今 [[ 梅州市梅县区城东镇]])潮塘。会后，他立即率同陈启昌到广东兴宁等地，策动罗梓才、 [[ 李振球、李洁之 ]] 等 [[ 国民党将领 ]] 向民主抗日阵营靠拢。后来，罗梓才、李洁之等在解放战争期间先后武装起义，为解放事业做出了贡献。

1945年10月28日，三民主义同志联合会(简称民联)第一次全体大会在重庆召开。民联成立之后，广州的国民党爱国民主人士也加紧了建立民主派组织的工作。1945年秋，李济深派人来广东商议筹建"中国国民党 [[ 民主促进会]]"事宜，并指定由李章达协助蔡廷锴召集组织。此时，尽管李章达还负责民盟和救国会的工作，事务繁忙，但是他仍为筹建"民促"积极出谋划策。

1945年底，李章达接到周恩来给他和 [[ 丘哲 ]] 的亲笔信，要求加速开展南方民主运动。他俩与郭翘然商定，由郭到广西梧州请李济深出山，共谋民主建国运动。李章达还派 [[ 蓝青 ]] 随郭翘然一同前往。郭翘然两人见到李济深后，经再三劝说，李济深终于应允。李济深到达广州后，李章达马上就和他共同商讨组织力量开展南方民主运动的事情。

南干会议机关迁往香港后，由于李章达和同事们积极开展工作，大力发展盟员，民盟组织发展迅速。1946年1月1日，南方民盟新的领导机关--民盟南方总支部(简称"南方民盟")在香港正式宣告成立，李章达被推选为主任委员。3月12日和4月14日，广州的国民党爱国民主人士先后两次举行会议，正式成立 [[ 中国民主促进会]](后改名为中国国民党民主促进会，简称民促)。会议推举李济深为中央主席，李章达被选为常务理事。在李济深未到之前，李章达提议，由蔡廷锴代理主席。他对理事会全体理事表示说:"我接了李济深先生来信协助蔡先生组织中国民主促进会，今日理事会理事已产生，我因负责民盟以及救国会等工作甚忙，所以退出中国民主促进会专办民盟等事务，如果有必要事宜，我仍与蔡先生协商，请诸位同志允许我所请。"他的精神和作风，全体理事莫不钦佩。

"民促"成立后，即首先在广州等地开展反蒋民主活动。6月23日，李章达和粤港各界人士何香凝、徐傅霖 [[ 、彭泽民 ]] 、蔡廷锴等分别致电 [[ 毛泽东主席 ]] 和美国总统杜鲁门，呼吁和平，制止内战。7月7日，毛泽东主席复电，对李章达等人"呼吁和平"的言论和行动，"甚为感佩"。并表示中国共产党"始终致力和平"，"决与全国绝大多数人民，共同为争取和平实现而努力"。23日， [[ 宋庆龄在上海 ]] 发表《关于促成组织联合政府并呼吁美国人民制止他们的政府在军事上援助国民党的声明》，强烈谴责 [[ 国民党反动派 ]] 发动反共、反人民的全面内战，反对美国政府实行 [[ 扶蒋反共 ]] 的政策。这一声明立即得到国民党民主派及民主党派的积极响应。28日，李章达和陈其瑗、陈汝棠等44人联名通电，响应宋庆龄的号召，呼吁内求和平，外伸正义，立即停战，成立联合政府。29日，李章达会同何香凝、陈其瑗、陈汝棠等联合致电美国人民，要求美国人民督促政府立即停止对蒋介石集团的军事援助，撤退驻华美军。民促的一系列活动，使国民党统治集团感到莫大的恐慌。在国民党统治集团的压迫下，李章达等被迫离开广州，民促总部也不得不迁往香港，并将反蒋民主活动转入地下。

1947年3月9日，李济深针对国民党统治集团的顽固立场，在香港发表《对时局的意见》，强烈谴责蒋介石的倒行逆施，呼吁实行各党派联合建国。共同的斗争，使国民党民主派之间的联系日益密切，同时也使他们感到，只有尽快联合起来，才能更好的适应新的斗争形势和任务。5月4日，李章达和何香凝、蔡廷锴、彭泽民、陈其瑗、 [[ 朱学范 ]] 等应李济深的邀请，到香港罗便臣道92号李济深的家中聚会，为成立民革，实现"民联"、"民促"的联合，再次就正式成立联合组织的问题商讨。经过商议，李章达被推选为新组织的发起人之一，并立即开始进行筹备工作。10月以后，随着大批国民党民主派人士及各民主党派领导人秘密来到香港，组建国民党民主派联合组织的筹备工作也进入了最后的阶段。

10月26日，李章达和李济深、何香凝、蔡廷锴等25人齐集 [[ 坚尼地 道52 道]]52 号筹备处，商讨组织名称、主席人选等事项。在用什么名称上，大家意见各有不同，有人主张另起一个党名，不要再用国民党这个名字;有人主张仍用国民党但加上" [[ 革命委员会]]"，以区别于反动的国民党。何香凝极力主张用"革命委员会"。李章达同意何香凝的意见，并说:"'福建人民政府'失败的原因很多，但其中一条就是不要国民党，改变旗号。这样一来，国民党左派人士及中间派地方势力就不敢附和了。我们要吸取教训，采用'中国国民党革命委员会'为好，我们就可以采用'民革'的名义号召国民党内革命人士起义。"经过反复讨论，筹委会一致同意将新组织的名称确定为"中国国民党革命委员会"(简称民革)。后来，李章达又和李济深、何香凝、陈其瑗等6人联名写信给宋庆龄，吁请她来香港出席即将召开的中国国民党民主派第一次联合代表大会，并领导即将成立的 [[ 中国国民党革命委员会中央委员会 ]] 。

1948年1月1日，中国国民党革命委员会成立大会在香港坚尼地道52号正式举行，李章达当选为 [[ 中央执行委员会 ]] 常务委员，兼任秘书长。那时候，李章达正患心脏病，在澳门疗养，但李章达还经常抱病去香港参加各种会议和活动。

1948年4月30日，中共中央发布纪念"五一" [[ 劳动节 ]] 口号，号召"全国劳动人民团结起来，联系全国知识分子、自由资产阶级、各民主党派、社会贤达和其他爱国分子，巩固和扩大反对帝国主义、封建主义、反对 [[ 官僚资本主义 ]] 的统一战线，为着打倒蒋介石建立新中国而共同奋斗"，提出"各民主党派、各人民团体及社会贤达，迅速召开 [[ 政治协商会议 ]] ，讨论并实现召集人民代表大会，成立民主联合政府"。5月1日 [[ ，中共中央主席 ]] 毛泽东致函李济深、沈钧儒，就召集政治协商会议、成立民主联合政府等征求意见。5月2日，中共中央就关于邀请各民主党派代表来解放区协商召开新政协会议问题电示中共上海局，指明拟请李济深、冯玉祥、何香凝、李章达及其他民主人士前来解放区参加协商。

中共中央的"五一"号召，立即得到民革、民联、民促和其他民主党派、各人民团体的热烈拥护和响应。为响应中共"五一"号召，李章达和沈钧儒、 [[ 章伯钧 ]] 、彭泽民、 [[ 郭沫若 ]] 等人联名致电中共中央毛泽东主席，认为中共关于召开政治协商会议、成立民主联合政府的号召"适合人民时势之要求"，表示完全赞同。

8月1日，李章达和李济深、蔡廷锴、沈钧儒、章伯钧等各民主党派负责人又接到毛泽东的电函。毛泽东对他们赞同召开新政治协商会议、建立民主联合政府并热心促其实现表示"极为钦佩"，并希望各民主党派负责人及爱国人士，就召集新政协会议的时间、地点、 [[ 召集人 ]] 、参加会议者的范围等问题"共同研讨，并以卓见见示"。

8月至12月，民革中央就 [[ 新政协 ]] 诸问题展开多次讨论。李章达和李济深、何香凝、彭泽民、郭沫若等讨论了由中共中央提出并经已到达解放区的沈钧儒、 [[ 谭平山 ]] 、章伯钧、蔡廷锴、朱学范等讨论修改过的文件《关于召开新政协诸问题》。在讨论中，大家对即将召开的新政协会议提出了许多建设性的意见和建议。

从1948年8月起，民革、民联、民促及其他民主党派的代表和有关民主人士在中国共产党的 [[ 周密 ]] 安排下陆续到达解放区，参加新政治协商会议的筹备工作。10月8日，中共中央委托中共中央东北局，就有关召开新政协的问题，约请首批到达哈尔滨的民革、民联、民促领导人谭平山、蔡廷锴、朱学范等会谈。10月30日，中共中央将哈尔滨会谈的初步意见转告在香港的李章达、李济深、何香凝及其他民主党派领导人和 [[ 无党派 ]] 人士，征求意见。经过多次协商，就新政协的筹备达成了协议。

1949年初，李章达应中共中央的邀请，前往北平参加 [[ 人民政治协商会议 ]] 筹备会。北上途经石家庄时，李章达和同行民主人士受到了毛泽东、朱德、周恩来等中共中央领导同志的接见。2月26日，李章达应邀出席了中共中央召开的欢迎各界民主人士大会。随后，李章达参与了中共中央领导下的人民政治协商筹备会议的会前准备工作。

6月15日， [[ 新政协筹备会 ]] 第一次全体会议在北平中南海勤政殿开幕，李章达以人民救国会代表的身份出席了会议，被推选为人民政治协商会议筹备委员会委员。为了迅速完成召开新政协的各项准备工作，筹备会决定将参加筹备工作的各党派及各方面代表，组成6个小组，在常务委员会领导下，分别进行具体筹备工作。李章达被选到中央人民政府组织法起草小组工作。但不幸的是，此时的李章达心脏病突然复发，而且病情严重，不得不从北平南返香港就医。在治病期间，他仍十分关注人民政治协商会议的筹备情况。

9月21日，中国人民政治协商会议第一次全体会议在北平中南海怀仁堂隆重开幕。李章达虽然因病未能出席会议，但是，他"以多年从事革命工作的显著劳绩和在人民中的卓著声望"而荣幸的当选为 [[ 中央人民政府委员会 ]] 委员。

1949年11月12日至16日，中国国民党民主派代表会议在北京举行。会议决定，民革、民联、民促和国民党其他爱国民主分子统一成为一个组织---中国国民党革命委员会，民联、民促同时宣告结束。会议选举产生了新一届 [[ 民革中央委员会 ]] ，李章达当选为中央委员。接着民革中央决定成立"民革华南临时工作委员会"(简称临工会)，机关设在广州市，管理两省一市，即广东、广西和广州，并指派李章达、陈汝棠、张文、李民欣、肖隽英、陈此生、方少逸等19人为临工会委员。

1949年10月14日广州解放后，民盟南方总支部迁到广州。李章达也由香港进入广州，继续担任民盟南总的领导工作。李章达到广州后，一方面设立"南方民盟"新的工作机构，领导盟员开展解放后新的盟务活动，另一方面积极配合解放大军做好广州城市接管工作。19日，中央人民政府任命李章达为广东省人民政府副主席、广州市人民政府副市长。接着，广州市军事管制委员会成立，李章达又被委任为 [[ 军管 ]] 会委员。

1950年8月，[[《联合报》]]在广州出版，李章达任联合报社社长。10月16日，广东省第一届各界 [[ 人民代表大会 ]] 在广州召开，会议决定设立协商委员会，主持代表会议闭会期间的日常事务，并负责全省的统战工作。李章达被推选为广东省各界人民代表会议协商委员会副主席。1951年12月30日，中共华南分局决定成立政法、文教、民族事务3个委员会。李章达担任文教、民族事务两个委员会主任。

李章达逝世后，毛泽东主席、 [[ 周恩来总理 ]] 、中南行政委员会代主席 [[ 叶剑英 ]] 以及各民主党派人士都发来唁电，深表哀悼。