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陳妍希參與她第一部電影的演出，在《[[聽說]]》中飾演[[陳意涵]]的姐姐、聽障游泳選手一角，也因此片獲得金馬獎最佳新人獎和台北電影節的最佳女主角獎的提名。2010年，與 [[ 楊祐寧 ]] 合作電影《初戀風暴》，2011年，與[[柯震東]]飾演[[九把刀]]小說改編的電影《[[那些年，我們一起追的女孩]]》，以女主角沈佳宜而走紅，被封為國民女神、氣質女神<ref name="古裝>[https://istyle.ltn.com.tw/article/9651 陳妍希再挑戰古裝扮「紫霞仙子」！圓臉粗腰被虧：小籠包變紫薯包了]，自由時報，Jan. 25 2019。</ref>，並以此入圍金馬獎最佳女主角獎。之後主演 電影 《愛的麵包魂》（與 [[ 陳漢典 ]] 及 [[ 倪安東 ]] 合演）、2012年在電影《花漾》中與陳意涵再度合作演出姊妹，憑此片與 [[ 鄭元暢 ]] 為前往坎城影展造勢。同時因為簽入新東家大國豐臣，演藝工作拓展至中國<ref>[http://news.mtime.com/2012/08/09/1494618.html 陈妍希"下嫁"香江签约大国丰臣获张家振力捧]，Mtime时光网-2012年8月8日。</ref>。

2013年推出第一張音樂專輯《[[Me, Myself, and I (陳妍希專輯)|Me, Myself, and I]]》。同年與 [[ 文章 ]] 、 [[ 劉詩詩 ]] 出演電影《不二神探》<ref>[https://star.ettoday.net/news/224405 陳妍希熱褲拿手銬太性感　文章嘆女神形象幻滅]，ETtoday新聞雲，2013年06月17日。</ref>，並演出中國大陸[[湖南衛視]]的電視劇《[[神鵰俠侶 (2014年電視劇)|神鵰俠侶]]》中的[[小龍女]]一角，以此作品獲得第17屆華鼎獎－中國古代題材電視劇最佳女演員獎。