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2014年1月，災難電影《[[救火英雄]]》上映，陳偉霆憑藉飾演張文健一角獲 [[ 澳門 ]] 國際電影節最佳男配角獎項；7月，其主演的古裝仙俠偶像劇《古劍奇譚》在播放期間獲得了全國同時段電視劇收視率第一，網路播放量突破50億，單集平均點擊量則突破1.5億的成績，而陳偉霆也因大師兄陵越一角被內地觀眾所熟知，並獲得國劇盛典年度最受歡迎全能藝人及2014年度電視劇媒體最期待演員；9月拍攝都市浪漫愛情電視劇《緣來幸福》；11月25日，因主演勵志喜劇電影《[[男人不可以窮]]》中薛可勇一角斬獲歐洲萬像國際華語電影節最佳青年男演員獎，同時，入圍澳門國際電影節最佳男配角獎項，該電影隨後於12月24日在內地上映。

2015年5月，陳偉霆憑《[[古剑奇谭 (電視劇)|古剑奇谭]]》入圍上海電視節白玉蘭獎最佳男配角提名；6月5日，動作電影《[[搏擊迷城]]》上映；7月參演電影《大轟炸》，並加盟真人CG電影《[[爵迹 (电影)|爵迹]]》。9月22日，陳偉霆主演的古裝仙俠劇《[[蜀山戰紀之劍俠傳奇]]》在 [[ 愛奇藝 ]] 首播，他在劇中飾演天賦異秉的丁隱/丁大力，該劇先網後臺的播出方式打破了台網聯動和視頻網站的跟播模式，在愛奇藝全網的累計播放量突破20億；10月26日，陳偉霆親自參與曲展創作的歌曲《1121》全球首發；11月24日，其主演的電視劇《[[老九門]]》開拍，在劇中他飾演男主角張啟山。

2016年1月16日，主演的仙俠劇《[[蜀山戰紀之劍俠傳奇]]》在安徽衛視播出，截至大結局，該劇CSM35城平均收視率達1.053，CSM52城平均收視率達到0.976；2月24日都市愛情劇《[[因為愛情有幸福]]》播出，陳偉霆飾演善良極富正義感、思想獨立西化的大學講師蘇凱文，並為該劇配唱片尾曲《好想抱著你》；3月拍攝電影《鐵木真傳說》，飾演男主 [[ 鐵木真 ]] ；7月4日，其主演的愛奇藝自製節目電視劇《[[老九門]]》在東方衛視以及愛奇藝播出，该剧也成为全网首部破百亿的自制剧；8月12日，其主演的愛情喜劇電影《[[那件瘋狂的小事叫愛情]]》上映；8月27日他在北京举办首个个人巡回演唱会“Inside Me 2016”；9月10日在 [[ 上海 ]] 举办第二场演唱会，9月30日全真人CG魔幻題材電影《[[爵迹 (电影)|爵迹]]》上映。10月24日奇幻巨制《[[醉玲珑]]》在敦煌正式开机；11月19日他在 [[ 南京 ]] 举办第三场演唱会。